Physikerinnen und Physiker um Peter Puschnig von der Universität Graz haben erstmals die quantenmechanische Wahrscheinlichkeitsverteilung eines Exzitons experimentell rekonstruiert — also des kurzlebigen, neutralen Quasiteilchens aus einem angeregten Elektron und dem zurückbleibenden Loch, das entsteht, wenn Licht auf einen Halbleiter trifft.
Solche Zustände sind für die Lichternte in der Optoelektronik zentral, aber berüchtigt schwer zu vermessen: Angeregte Elektronen zerfallen innerhalb von Pikosekunden, und Standard-Spektroskopie ist zu langsam, um in diesem Fenster gleichzeitig die räumliche Ausdehnung der Bahn und das Impulsprofil zu erfassen. Die Gruppe nutzte deshalb die zeitaufgelöste Photoemissions-Orbitaltomographie (trPOT), die Pump-Probe-Photoemission mit Momentum-Mikroskopie verbindet und Auflösung im Femtosekundenbereich bietet. Ein ultrakurzer Laserpuls mit 2,35 eV erzeugt die Exzitonen in einem organischen Halbleiter namens alpha-Sexithiophen; ein zweiter, linear polarisierter Puls mit 21,7 eV löst Elektronen heraus. Aus Energie und Richtung der austretenden Elektronen lässt sich laut Puschnig der quantenmechanische Zustand ableiten, und durch Variation des Abstands zwischen den beiden Pulsen entstehen Momentaufnahmen des Exzitons.
Das Ergebnis: In den Sexithiophen-Filmen erstreckt sich das Exziton zunächst über etwa 1,5 Nanometer, also ungefähr drei Moleküle — und schrumpft innerhalb von 400 Femtosekunden nach seiner Entstehung um rund ein Viertel. „Wir messen nicht nur eine Energie oder Lebensdauer, sondern erhalten Zugang zur quantenmechanischen Wellenfunktion des Exzitons selbst, einschließlich räumlicher Struktur und Phase“, sagt Puschnig.
Die Arbeit, veröffentlicht in Physical Review X, entstand mit Kolleginnen und Kollegen der Universität Marburg und des Forschungszentrums Jülich. Die größte Herausforderung sei die Koordination anspruchsvoller Experimente und Theorie gewesen, so Puschnig: wohldefinierte molekulare Filme, ihr Transport unter Ultrahochvakuum im Vakuumkoffer von Jülich nach Marburg, die ultraschnellen Messungen und rechenintensive Ab-initio-Berechnungen in Graz zur Interpretation. Als Nächstes will das Team komplexere Systeme untersuchen — vor allem die Ladungstrennung, den entscheidenden Schritt zwischen absorbierter Photonenenergie und nutzbarem elektrischem Strom in organischen Solarzellen.
